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渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*
Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Materials Science, Multidisciplinary)Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.
小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則
JAEA-Technology 2021-007, 27 Pages, 2021/06
JAEA-Technology-2021-007.pdf:2.43MB
放射性物質取扱施設である高レベル放射性物質研究施設(CPF: Chemical Processing Facility)では、過去の試験や分析で発生した多種の廃液をホットセル及びグローブボックス内で保管してきた。2015年7月より、保管されている放射性廃液について、管理方法の適正化を図るべく、実廃液の安定化処理を進めている。また、分析廃液等の多種多様な試薬が混在する廃液については安定化処理が非常に困難であるため、大学等と共同でSTRAD(Systematic Treatments of Radioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトを発足させ、処理技術の研究開発を進めている。これらの実績は、他の放射性物質取り扱い施設においても保管する廃液の処理をより効率的かつ安全に進められることが期待できる。本書は、CPFで安定化処理を実施した実廃液の処理方法及び処理状況に関して報告するものである。
西村 嵐; 岡田 祐次; 菅谷 直人; 園部 博; 木村 伸明; 木村 明博; 塙 善雄; 根本 浩喜
JAEA-Technology 2021-003, 51 Pages, 2021/05
JAEA-Technology-2021-003.pdf:5.55MB
材料試験炉(JMTR)では、平成26年度に液体廃棄物の廃棄設備であるタンクヤードにおいて、廃液配管及び廃液タンクからの放射性廃液の漏えい事象が発生した。本事象に対応するため、平成28年に設計及び工事の方法の認可(設工認)を取得し、平成28年から令和元年にかけてタンクヤード内の廃液タンク,廃液配管,主要弁等の取替工事を行った。取替工事において、廃液タンク及び廃液配管は、試験研究用原子炉施設に関する構造等の技術基準(試験炉技術基準)に基づき、それぞれ、第4種容器,第4種管として製作することが可能であったが、廃液系統の構成に必要となるボール弁,玉形弁及び逆止弁(主要弁)は試験炉技術基準において機器区分外であった。このため、主要弁の製作にあたっては、準用する基準及び検査を設定する必要があった。当該主要弁の製作にあたって準用する基準は、発電用原子炉施設の工事計画に係る手続きガイドから発電用原子力設備規格設計・建設規格(JSMESNC1-2012)のクラス3を設定した。準用する検査は、製作にあたって準用する基準JSMESNC1-2012のクラス3から、原子力発電所用バルブの検査を設定した。主要弁の準用する基準及び検査を設定した後、規制当局へ基準の考え方を説明し、主要弁の製作に着手した。製作した主要弁は、基準に則った検査を実施し、仕様を満足するとともに、廃液タンク及び廃液配管とともに据付け、廃液系統として最終的な検査に合格した。本報告書は、機器区分外である主要弁に対し、準用する基準及び検査の設定の考え方とともに、主要弁の製作にあたっては、使用する流体の性質に合わせた弁座,弁体,グランドパッキンの材質の設定、また、JMTRで発生した玉形弁に関する不具合事象への対策として、玉形弁の弁体と弁棒の接続方法の見直し、それら主要弁の設計,製作,検査及び据付けについてまとめたものである。
吉田 尚生; 大野 卓也; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(11), p.1256 - 1264, 2020/11
被引用回数：8 パーセンタイル：71.58(Nuclear Science & Technology)再処理施設における高レベル濃縮廃液の蒸発乾固事故では、ルテニウム(Ru)の挙動が重要視されている。これはRuが四酸化ルテニウム(RuO
)等の揮発性化合物を生成し、硝酸(HNO
),水(H
O)等の共存ガスとともに環境中に放出される可能性があるためである。この事故事象の安全評価に資するため、気体状RuO(RuO(g))の分解・化学形変化挙動を、温度や共存ガスの組成をパラメータとした様々な条件下で実験的に評価した。結果として、RuO(g)は気相条件によって多様な挙動を示した。乾燥空気や水蒸気を用いた実験ではRuO(g)の分解が観察された。一方、HNOを含む混合ガスを用いた実験では、RuO(g)の分解はほとんど観測されず、化学形を保持した。
佐々木 祐二
化学工学, 84(9), p.425 - 427, 2020/09
原子力研究における分離技術は廃棄物減容と有害度低減の観点が求められる。放射性元素の処理法あるいは一時的な対策として、ガラス固化体での地層処分、長半減期核種を非放射性または短半期核種へ核変換や中間貯蔵がある。このように、それぞれの処分法を適切に運用するための元素分離技術が不可欠になる。ここでは、使用済み燃料からU, Pu元素の分離と高レベル廃液からMA, FP元素の分離手法と新しい溶媒抽出技術について解説する。
菅谷 直人; 岡田 祐次; 西村 嵐; 園部 博; 木村 伸明; 木村 明博; 塙 善雄; 根本 浩喜
JAEA-Testing 2020-004, 67 Pages, 2020/08
JAEA-Testing-2020-004.pdf:8.17MB
材料試験炉(JMTR)では、2014年度に液体廃棄物の廃棄設備であるタンクヤードにおいて、廃液配管及び廃液タンクからの放射性廃液の漏えい事象が発生した。本事象に対応するため、2016
2019年度にかけてタンクヤード内の廃液タンク, 廃液配管等の取替え工事を行った。一方、本取替え工事において、廃液配管等の支持構造物である大型サポート(架構造型サポート)の据付け時にタンクヤード躯体コンクリート壁面に複数のひび割れが発生した。このため、ひび割れが発生したコンクリート壁面の補修が必要となった。特に、架構造型サポートを固定する一部の基礎ボルト(あと施工接着系アンカーボルト)周辺部では、隆起を伴うひび割れ(コーン状破壊)が観測された。コンクリート壁のコーン状破壊部における補修工法は規格化されているが、補修後にあと施工接着系アンカーボルトを打設するための妥当性を確認する強度基準は存在しなかった。本報告書は、コンクリート壁面のコーン状破壊部の補修工法として断面修復工法の選定及びあと施工接着系アンカーボルトの強度基準の設定をし、タンクヤードと同類の鉄筋コンクリート造である既設建家を用いて、コーン状破壊部を模擬し、選定した断面修復工法により補修した壁面にあと施工接着系アンカーボルトを打設後、あと施工接着系アンカーボルトの引張試験を行い、設定した強度基準との比較により、補修工法の妥当性評価についてまとめたものである。この試験結果から、本補修工法による、タンクヤード躯体コンクリート壁面におけるコーン状破壊部の補修に資した。
森田 泰治; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2019-015, 45 Pages, 2020/01
JAEA-Data-Code-2019-015.pdf:2.09MB
分離変換技術の一環として開発している群分離プロセスの安全評価のための基礎データとして、群分離のスタート液である高レベル廃液及びマイナーアクチノイド(MA)の分離過程で発生するMAを含む溶液の発熱量, 発熱密度を評価した。燃焼度45GWd/tの軽水炉UO燃料からの高レベル廃液の発熱では、核分裂生成物の発熱は冷却期間が長くなるほど小さくなるが、アクチノイドの発熱のほとんどを占めるAm及びCmの発熱量合計値はほとんど変化しないことを示した。Am+Cm+希土類元素溶液やAm+Cm溶液の発熱密度は、濃縮を加えない限り高レベル廃液のそれを超えることはないが、群分離プロセスのコンパクト化のためには溶液の濃縮が必要と考えられ、また、核変換燃料とするためAm+Cm溶液は濃縮が必要であり、濃縮後の溶液の発熱密度は、同濃度のPu溶液のそれの10倍程度となった。このほか、高燃焼度燃料, プルサーマル燃料及びMAリサイクル型の高速炉燃料についても同様に評価し、比較した。
松村 達郎
機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01
原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。
渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.
Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11
被引用回数：12 パーセンタイル：77.44(Nuclear Science & Technology)A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.
山本 昌彦; 田口 茂郎; Do, V. K.; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹
Applied Radiation and Isotopes, 152, p.37 - 44, 2019/10
被引用回数：8 パーセンタイル：66.68(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイクロ化学チップによる溶媒抽出とアルファ液体シンチレーションカウンタ(
-LSC)を組み合わせたプルトニウム(Pu)分析のためのオンライン測定システムを開発した。-LSCのフローセルは、PTFEチューブをガラス管に詰めて製作し、マイクロ化学チップと接続した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状に調整したチューブを用いて安定化させた。マイクロ化学チップ内で溶媒中に抽出したPuは、T字コネクタでシンチレーションカクテルと混合した。本システムにより、Puをオンラインで分離し、検出限界値6.5Bq/mLで検出することができ、発生する廃液量は
Lレベルに低減することができた。
森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09
高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤
-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr 
Mo Pd Ag 
Sb Sn Lns Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)(NO)(HNO)
と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。
松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央; 新 大軌*
Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/10
東海再処理施設では、発生する低放射性の液体廃棄物及び固体廃棄物を処理する施設としてLWTFを建設し、コールド試験を実施している。本施設では、当初、液体廃棄物の処理に伴って発生する核種分離後の硝酸廃液に対し、ホウ酸塩を用いて固化体とすることとしていた。しかし、現在は、環境負荷低減のために廃液内の硝酸根を分解する必要があり、硝酸塩を炭酸塩に置換した後、セメント固化体とする計画として、設備導入に向けた検討を進めている。現在、この廃液に対するセメント固化技術開発として、高炉スラグ(BFS)を主成分としたセメント材の適用検討を行っている。本発表では実規模(200Lドラム缶スケール)で試験を行った結果についてまとめたものを報告する。
伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀
QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 69, 2018/03
東海・再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、低レベル放射性廃液をセメント固化し廃棄体を作製することを計画している。本研究では、作製したセメント固化体からの水素発生量を検討するため、量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト60線照射施設にて、セメント試料の
線照射試験を行い、水素生成G値を測定した。その結果、スラリ固化体(充てん率1050wt%)のG値は、約0.03(n/100eV)であり、スラリ廃液を充てんしていない場合に比べて、およそ半分に低下した。硝酸イオンは、水素生成を抑制する効果があり、スラリ中に含まれる硝酸塩の影響でG値は低下したと考えられる。また、炭酸塩固化体(充てん率10wt%)のG値は、約0.14(n/100eV)であったが、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体では、それよりも低いG値であった。XRD結果から、塩の充てん率が高くなるほど、NaCOを含んだセメント生成物(Pirssonite)が多く見られ、NaCOのG値は、CaCOよりも小さいため、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体のG値は小さくなったと考えられる。
高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*
International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09
次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO-P吸着材及びHDEHP/SiO-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。
徳永 紘平*; 高橋 嘉夫*
Environmental Science & Technology, 51(16), p.9194 - 9201, 2017/08
被引用回数：45 パーセンタイル：83.05(Engineering, Environmental)バライト(重晶石, BaSO)は、溶解度が低く、安定性が非常に高い鉱物であり、周囲の環境が変化しても元素を保持し続けるため、有害元素を安定に隔離する鉱物として非常に有用である。本論文では、対象元素として、高い毒性を持ち、選択的な除去が難しく、有効な処理処分技術が乏しいセレンのオキソアニオン(セレン酸: SeO
,亜セレン酸: SeO)に対して実験を行い、これらの元素の共沈過程を分子レベルで明らかにすることで、溶液中からこれらの元素を効率的に除去するための条件を最適化した。実験の結果、バライトへの亜セレン酸の分配には、鉱物表面への微量元素の吸着のしやすさ(=1化学的な親和性)と鉱物構造内での安定性(=2構造規制)の2つが、またセレン酸の分配には構造規制のみがそれぞれ強く働くことが示され、これらの条件を調整することで溶液からの80%以上の除去がセレン酸、亜セレン酸ともに達成された。
森田 泰治; 山岸 功
JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06
JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB
オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。
-ray irradiation安倍 弘; 西塚 雄介*; 佐野 雄一; 内田 直樹; 飯嶋 静香
QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 90, 2017/03
東京電力福島第一原子力発電所に貯槽されている使用済み燃料は、海水注入により、海水環境に曝されている。このため、当該燃料を再処理する場合には、海水成分が工程に同伴することが予想され、その影響について調査する必要がある。我々は、高放射性廃液貯槽材料に対する線照射環境における腐食評価を実施し、海水が腐食に大きな影響を及ぼさないことを明らかにした。
Li, Z.*; 大貫 敏彦; 池田 攻*
Materials, 9(8), p.633_1 - 633_17, 2016/08
被引用回数：26 パーセンタイル：75.01(Chemistry, Physical)ペーパースラッジを原料としたジオポリマー固化体を室温で調製し、短時間の浸出実験によりSrとCsの閉じ込め性能を評価した。作製したジオポリマー固化体は半結晶性で多孔質であった。浸出実験では、硝酸ストロンチウムまたは硝酸セシウムを固化体重量の1%となるように加えて調製した固化体を4mm以下に粉砕しpH4.01の緩衝液中に6時間入れた。固化体から約0.2%のSr、約1.3%のCsが浸出した。
田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.227 - 234, 2015/12
高レベル濃縮廃液(HALW)が沸騰・乾固に至る事故条件におけるHALWからのRuの放出特性を調べた。実験室規模の装置を用い、非放射性物質からなる模擬HALW試料を乾固するまで加熱して、ルテニウムならびにNOxガスの放出特性を観察した。その結果、模擬HALW試料温度が120300
Cにおいて、ルテニウムは顕著に放出した。最終的なRuの積算放出割合は0.088であった。また、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量は、約140Cに極大、約240Cに最大となる2つのピークを有することが分かった。模擬HALW試料から放出される水蒸気と硝酸の混合蒸気を凝縮させて捕集した凝縮液量やNOxガスの放出速度の測定結果と関係づけて、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量に2つのピークが生じる要因を検討した。
山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一
JAEA-Research 2015-013, 27 Pages, 2015/10
JAEA-Research-2015-013.pdf:2.84MB
再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23C, 28Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。
